外文翻译--用表面活性剂改性的涂氧化铁砂对天然有机物的去除(中文(编辑修改稿)内容摘要:

型很吻合。 表 S1 为未改性和改性 IOCS 对 NOM吸附动力学的参数,不管在酸性还是碱性条件下,改性 IOCS 的 NOM 吸附速率常数高于未改性 IOCS,这表明了改性 IOCS 的 HDTMA 对 NOM 吸附具有强大的推动力。 吸附等温线 做 pH为 177。 ,177。 177。 下的 NOM的吸附等温线。 pH=10 是在改性 IOCS PZC 以上。 测试的离子强度分别为 或 硝酸钠。 根据 Langmuir 模型预测的曲线处理 实验数据 ,如 图 3a 和 3b 所示。 Langmuir 吸 附模型表示为: 图 2 改性 HDTMAIOCS 和 未改性 IOCS 对 NOM 吸附图 8 eeme bCbCqq 1 ( 3) 式中, Ce平衡浓度, mg/L; qe吸附质平衡吸附量, mg/g; qm单层吸附的最大吸附量, mg/g; bLangmuir 常数,与拟合程度有关。 如图所示,实验数据与 Langmuir 模型拟合效果很好 ,这表明,这两个 IOCS 表面相对均匀。 NOM 与 IOCS 表面上某些有限的特异性结合位点相互作用。 该模型的拟合参数如表 S2 所示。 如图 3a和表 S2所示,在所有 pH条件下,改性 HDTMAIOCS相较于未改性的 IOCS,其对 NOM 的吸附能力更强。 改性使得(滤料)对 NOM 的最大吸附量提高了,从 升到到 / g IOCS( pH为 5), 到 / g IOCS( pH 值为 7), 到 mgC / g IOCS( pH 值 10),各 pH值下提高的百分比分别为 pH=5 时为 85%, pH=7 时为91%, pH=10 时为 129%,即在较高 pH 值下(吸附)增加的程度越高。 当 pH 从 5 升至7 和 10 时,未改性的 IOCS 对 NOM的吸附量 qm分别下降了 40%和 77%,而改性的 IOCS分别下降了 38%和 71%。 因此,改性可能会降低 pH 对 NOM 吸附的影响。 一个合理的解释就是改性后, IOCS 的表面疏水性更强,吸附后部分可以从增强的疏水性相互作用使得其强度不会明显地受 pH 的影响 [26]。 应当指出的是,在本文中,“疏水性相互作用”的定义为具体吸附剂表面上吸附分子的疏水性基团之间的吸引力。 高 pH 值下虽然可以增加 了横向的静电斥力从而减少 NOM 分子的疏水性,但是这影响在碱性 pH 值下是微不足道的。 如图 所示,在两种离子强度下,改性 IOCS 对 NOM 的吸附能力更强,同时离子强度增强后,不管是改性还是未改性,对 NOM 的吸附能力都增强。 海耶斯等人 [27]发现负离子强度的依赖表明吸附主要是通过外部复合物,而内部复合物表现出对负离子强度几乎没有依赖性或对正离子强度的依赖性。 我们的研究结果表明:在 NOM 的吸附中,外部复合物(如静电作用)并不是主要作用,大多是内部复合物与改性和未改性 IOCS之间形成的络合物起作用。 9 氧化铁表面的 NOM 吸附对带正电或中性盐类的依赖也被文献报道过, NOM 在氧化铁表面的吸附通常被归因于配体交换 [2830]。 增强离子强度后 NOM 的吸附量增大,主要是因为 NOM 分子间的横向静电排斥力更好被掩蔽,这使得 NOM 分子团密集及尺寸减小,有助于 NOM 更好地接触表面从而通过配体作用或其他机理更容易被吸附。 从图3b 我们还可以看到离子强度对 NOM吸附的影响中,未改性 IOCS 的比改性 IOCS 的要大一点,当当离子强度从 上升到 时,未修性的 IOCS 对 NOM 的最大吸附能力( qm)从 增到 ,增加了 142%;而改性 IOCS 则从 增到 mgC/ g IOCS,增加了 32%。 改性 IOCS 对 NOM 的吸附手离子强度影响较小的原因是疏水相互作用增强,而这中强度明显与溶液离子强度之间没有关系 [26]。 表 S2 中改性IOCS 的 Langermiur 拟合系数 b 比未改性的大,这表明了改性提高了 IOCS 活性中心与NOM 之间的亲和力。 图 3 NOM 吸附等温线 10 NOM 的优先吸附 为了研究在改性 IOCS 表面对 NOM 吸附期间, NOM 中各种成分之间的竞争情况,我们用 XAD 分级分离和 HPSEC 测定吸附前后 NOM 的成 分。 图 4 给出了吸附前后的每个的 XAD 分隔部分的质量。 NOM 原液中占主导成分的 HPOA 部分首先被改性 IOCS去除,尽管其他两种成分的质量在吸附后也会有所下降。 与未改性 IOCS 相比,改性 IOCS对 TPIA 的吸附较少。 对于 NOM 中疏水成分更好被去除表明疏水性相互作用增强后,改性 IOCS 对 NOM 的吸附作用增强。 图 S3 主要展示了吸附前后的 HPSECUV 曲线概况。 从图中可以看到 NOM吸附前后 HPSECUV 曲线出现了两个高峰;然而,应当指出,纯的 NaNO3溶液 HPSECUV 曲线在第二高峰的停留时间也出现了一个跨度 较大的峰值,大概为 18min,这表明 NOM溶液曲线中的第二个峰值主要是由此引起的。 因此,试图解释第二峰之间的微小差异是不恰当的。 至于第一个峰值(较高分子量的组分),与 NOM 浓度密切成比例,改性 IOCS进一步减少紫外吸收峰,并进一步转移峰向较长的保留时间,即朝向相对较小的分子。 因此,相较于未改性的 IOCS,改性 HDTMAIOCS 与较大的 NOM分子表现出较好的结合。 由于 NOM 中疏水性部分比亲水性部分大 [31],所以选择性地去除 NOM中较大的分子就意味着疏水性部分优先被去除。 这与 XAD 分隔结果很吻合,同时也证明 改性HDTMAIOCS 与 NOM 之间提高了的疏水性相互作用。 图 4 疏水性作用后 NOM 各组分的质量 11 NOM 去除柱试验 吸附过滤 NOM 如图 5a 所示,不同进水 pH 下,填充满未改性和改性 HDTMAIOCS 滤柱对 NOM的去除情况。 与批量测试的结果相一致, NOM 的吸附能力随 pH 值增加,即未改性和改性 IOCS 最大吸附较早发生在较高的 pH 下。 改性 IOCS 吸附对 pH条件的依赖不太显著。 从图 5a 中还可以看到,在三种 pH 条件的研究中,改性 HDTMAIOCS 所表现出来的性能都优于未改性的 IOCS。 假如 NOM吸附是 30%,那么在 pH 为 , 和 下改性 IOCS 的可再生滤床相较于未改性的 IOCS 的可再生滤床,其体积分别从 81 增加到139,从 36 增加到 70,从 18 增加到 52(见表 S3)。 相对应的增长百分率分别为 72%,94%和 189%,表明在高 pH 值的提高更为显着。 根据上述的低 pH 值下改性 IOCS 的吸附情况,结果保证了改性 IOCS 在处理高碱度的水的更好的实际意义。 这些结果再次论证了改性的方法,引入了额外的吸附动力,如先前所讨论的与 pH值无关的疏水相互作用。 增强的疏水性相互作用在 NOM 吸附的两个阶段似乎都被提供了。 最初, NOM 可能通过疏水相互作用被吸附到 HDTMA 表面,降低了吸附对 pH 的依赖。 在第二阶段,当所有的 HDTMA 位点被占据后, NOM 大部分 可能会被 IOCS 表面氧化铁吸附。 这就是所谓的受配体交换,并高度依赖于 pH[28,29]。 由于改性 IOCS 表面一些配体交换位点已经占据了 HDTMA,改性 IOCS 上较少的配体交换位点可能导致改性 HDTMAIOCS 的吸附曲线陡峭上升。 不同进料流速的吸附曲线如图 5b 所示,当流速从 10mL/min 提高到 20mL/min 时,NOM 溶液吸附后滤床体积在达到任何给定百分比的吸附前都减少了。 由于用于模拟实际过滤中的空床接触时间远小于到达平衡所需的时间( 20 小时),该流量流速的依赖性可以由不同流速下的接触时间不同所解释。 流 速较低就允许了 NOM 溶液更好地与 IOCS表面接触。 对于两种不同的进料流速,改性 HDTMAIOCS 对 NOM 的去除更优于未改性 IOCS。 如表 S3 所示,吸附后的滤床体积达到 30%吸附量。 我们还研究了进水 DOC 浓度对吸附的影响,如图。
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