外文翻译--化学法处理氧化石墨烯得到蓝色荧光的研究(编辑修改稿)

外文翻译--化学法处理氧化石墨烯得到蓝色荧光的研究(编辑修改稿)内容摘要：

数据。 经还原处理的薄膜的 PL 峰位置被发现经常保持在 390nm 左右，变化小于177。 10nm。 可以看出，当沉积 GO 薄膜 PL强度弱的时候，短期和肼蒸气接触会导致 PL强度的显著增加。 有趣的是，这一趋势在和肼蒸汽接触 3分钟后能够逆转。 较长的接触导致 PL信号最终淬灭。 应当提到的是，在真空中 200 ℃ 通过热退火也会导致较弱的 PL信号（见支持信息）。 还原 3分钟的 GO薄膜在不同的 PL激发波长的 PL激发光谱如图 1c 所示。 激光特征对应于蓝光发射代表着吸收能量，在激发波长为 260和 310nm（ eV）之间很容易观察到。 PL发射 /激发光谱的一般特征和它们依赖于还原的程度与以前的研究 [2022 ]报告的红外发射明显不同，表明蓝光 发射的起源也不同。 应当指出，对于紫外 蓝色 PL的观察，有必要通过离心分离尽量减少多层聚合的片状浓度。 因为我们观察到 GO 悬浮液离心之前的近红外 PL，我们认为低能量的 PL是由于在这样的颗粒的存在下，在该层间出现电子弛豫。 产生 蓝色 PL一种可能的原因是 eh对在局域态产生的辐射重组。 ππ*位点 之间的能隙通常取决于 sp2簇 [23]的大小或共轭长度 [35]。 拉曼和成像分析表明 GO包含 ~3nm的 sp2簇与 sp3杂化炭基体分离 [ 12,14,18 ]。 尽管没有分子 sp2域的直接观察报道，我们逐步还原 GO [14,36]的运输研究和先前在无定形碳 [28,37,38 ] PL上的工作表明了它们的存在。 纳米大小的 sp2簇和有限大小的分子 sp2域之间的相互作用是在 GO中优化蓝光发射的关键。 直径为 3nm的 sp2簇包含 100个芳环。 我们的计算基于高斯时间依赖性（ TD）密度泛函理论（ DFT）的计算（请参阅支持信息）表明这种 sp2簇具有约 的能隙，且不能观察到蓝色发射。 图 2 表明了计算的一个单一苯环的最高占据分子轨道（ HOMO）和最低未占据分子轨道（ LUMO）之间的距离是 7 eV， 20个芳香环为一个集群的则降低至 2 eV。 因此 ，我们预计少量芳族环比较小的 sp2簇或其他一些类似大小的 sp2组态能够观察到蓝色 PL。 我们以前提出 GO结构模型考虑到较大 sp2域和较小 sp2片段都可以运输较大 sp2域 [14]之间的载体。 这种观点认为，观察到的 PL强度增加在最初的还原处理时没有能量转移，可能是由于这样的 sp2片段浓度增加。 此外，长时间还原伴随的 PL 猝灭可能是这些 sp2组态渗透导致的结果，以便于激子运输到非辐射重组位点。 图 2. 能隙的 ππ*跃迁计算作为一个基于 DFT稠合芳环的数量（ N）的函数。 插图显示了用于计算的石墨烯分子结构。 为了 验证这一假设，我们研究了每片 GO的电输运属性，通过与肼接触逐步还。